Dil ve deyiş bakımından kusurlu olmak ve büyük bir sanat değeri taşımamakla birlikte tiplerin canlandırılması kişilerin kendi ağız özelliklerine göre konuşturulması yönünden açıkça başarılı sayılan Taaşşuk-ı Tal'at ve Fitnat (1872) romanıyla bu türdeki ilk yapıtı yazdı. Daha sonra yazdığı tiyatro oyunlarıyla oyun türünde de döneminin beğeni ölçütleri altına düşmeyen örnekler verdi. Fransızca'dan Sefiller ve Robinson çevirilerini yaptı.
Şemsettin Sami'nin asıl hizmeti dil ve ansiklopedi alanındadır. Bazı memurluklarından sarayca uzaklaştırıldıktan sonra köşkünde oturmaya mecbur edilmiş; günlük politikaya karışamamanın eksikliğini kendisini geniş bir bilim alanına yayarak gidermiştir. Fransızca Arapça ve Türkçe sözlükler altı ciltlik bir ansiklopedi Orhun Yazıtları'nın çevirisi ve Kutadgu Bilig üzerine yayımlar hazırlamıştır.